Научный отчет Института химии нефти СО РАН

1. Каталитические системы для прямого превращения метана в бензол

Синтезирован высококремнеземный цеолит (ВКЦ) с силикатным модулем 50 и на его основе путем сухого механического смешения с нанопорошками (НП) Мо (4,0% мас.) и Аg (0,1-2,0% мас.), полученными методом электрического взрыва проводников, приготовлены катализаторы неокислительной конверсии метана в бензол.

Обнаружено, что введение НП Ag в катализатор Мо/ВКЦ увеличивает его активность и стабильность в реакции неокислительной конверсии метана (рис. 1). Максимальная конверсия СН₄ на образце 0,1% Ag-4,0% Мо/ВКЦ достигается после 140 мин работы и составляет более 22%, что на 6% выше, чем на Мо/ВКЦ. Конверсия СН₄ на этом катализаторе за
380 мин работы снижается всего на 1,7%, тогда как на исходном образце – на 11,9%. Селективность образования бензола на Ag-Мо/ВКЦ составляет ~70%. Повышение содержания Ag в Мо/ВКЦ до 0,5% и более приводит к получению менее активных и стабильных катализаторов по сравнению с образцом 0,1% Ag-4,0% Мо/ВКЦ. Это связано с блокировкой образующимися в ходе реакции агломератами Ag активных поверхностных центров Мо₂C и каналов цеолита, в которых локализуются молибденовые оксиподобные кластеры и расположены кислотные центры самого цеолита. Данные ПЭМ и EDX-спектроскопии подтверждают присутствие Ag в виде агрегатов микронных размеров и в составе карбидных частиц Mo, атомное соотношение в частице Мо₂С составляет Аg:Мо=6:94. Наличие Ag в структуре фазы Мо₂С свидетельствует об образовании модифицированного серебром карбида молибдена.

Руководитель работ к.х.н. Восмериков А.В.