Научный отчет Института органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

1. Структурная чувствительность в реакциях полного окисления н-алканов на Pt-катализаторах

(совместно с Институтом катализа им. Г.К. Борескова, лаб. проф. Бухтиярова В.И.)

Детально изучена зависимость удельной каталитической активности (УКА) платиновых катализаторов в реакции полного окисления углеводородов от размера наночастиц платины. Установлен неизвестный ранее эффект увеличения структурной чувствительности реакции с увеличением размера молекулы углеводорода.

Показано, что использование найденной закономерности при разработке природоохранных каталитических систем (в том числе автомобильных каталитических нейтрализаторов) может позволить существенно (в 2-3) раза, снизить содержание благородного металла при сохранении рабочих характеристик нейтрализатора.

д.х.н. Стахеев А.Ю.

2. Катализаторы селективного восстановления NO_x углеводородами

Проведено изучение каталитических систем на основе нанесенных кластеров серебра в реакции селективного каталитического восстановления оксидов азота углеводородами. Установлена высокая эффективность изучаемых систем в реакции селективного восстановления оксидов азота углеводородами моторного топлива. Показано, что малые добавки водорода (200-500 ppm) существенно ускоряют протекание процесса при низких температурах (150-300^оС) в условиях, моделирующих выхлоп дизельного двигателя (интервал температур от 150 до 550^оС, высокое содержание CO₂ и Н₂О). Показано, что данный эффект может быть использован для разработки каталитических нейтрализаторов оксидов азота для автотранспортных средств, оборудованных дизельными двигателями. Исследование механизма действия добавок водорода показало, что водород промотирует окисление оксида азота до диоксида, что приводит к адсорбции значительных количеств оксида азота в высоко-реакционноспособной форме, играющей ключевую роль в процессе селективного восстановления.

д.х.н. Стахеев А.Ю.

3.Синтез Фишера-Тропша

Обнаружено, что промотирование Со-катализаторов оксидом церия приводит к повышению их активности в синтезе жидких углеводородов из СО и Н₂ при атмосферном давлении и температурах 160-250ºС.

чл.-корр. РАН А.Л. Лапидус

4.Карбонилирование в расплавах ионных жидкостей

Установлено, что при карбонилировании бензилхлорида и арилхлоридов в присутствии Pd-катализаторов в расплавах ионных жидкостей (ИЖ) при давлении 5-50 атм и 110ºС образуются соответствующие арилуксусные кислоты. Природа ИЖ влияет на свойства каталитической системы. “Безлигандный” Pd активнее традиционного фосфинового комплекса. Предложен препаративный метод синтеза арилуксусных кислот, применяемых для получения лекарственных препаратов и косметических средств.

чл.-корр. РАН Лапидус А.Л.

5. Новое решение комплексной переработки попутного нефтяного газа (ПНГ) в снтез-газ

Разработаны оксиднометаллические системы, содержащих до 20 мас.% активного кислорода, который способен одновременно окислять все компоненты ПНГ в синтез-газ: МеО_х+1 + СН₄ = 2Н₂ + СО + МеО_х.

Последующая обработка воздухом полностью регенерирует восстановленную систему и удаляет образовавшийся углерод: МеО_х + 0,5О₂ (воздух) = МеО_х+1 + азот; С + О₂ = СО₂. Общий тепловой баланс такого процесса получения синтез-газа является положительным. Эти системы состоят из наноразмерных частиц (25-35 нм), что является необходимым условием обратимости окислительно-восстановительных переходов. Предлагаемый метод имеет целый ряд преимуществ: экзотермичность; стабильность катализатора при переработке ПНГ без его предварительного разделения; использование воздуха в качестве окислителя и получение синтез-газа, не разбавленного азотом; исключение образования взрывоопасных смесей. Это существенно снижает себестоимость синтез-газа и открывает возможность получения моторных топлив, метанола и других ценных продуктов непосредственно на нефтепромыслах, что резко сократит количество вредных выбросов, образующихся при сжигании ПНГ.

д.х.н. Усачев Н.Я.