ЦКП «СКИФ» (наукоград Кольцово)

Публикации: H. Zhou, S.R. Docherty, N. Phongprueksathat, Z. Chen, A.V. Bukhtiyarov, I.P. Prosvirin, O.V. Safonova, A. Urakawa, C. Copéret, C.R. Müller, A. Fedorov, Combining Atomic Layer Deposition with Surface Organometallic Chemistry to Enhance Atomic-Scale Interactions and Improve the Activity and Selectivity of Cu-Zn/SiO2 Catalysts for the Hydrogenation of CO2 to Methanol, JACS Au. 2023, 3, 2536–2549. DOI: 10.1021/jacsau.3c00319

---

Основной целью данного исследования было изучение корреляции между каталитическими свойствами, такими как активность и селективность, биметаллических Cu-Zn/SiO₂ катализаторов в реакции гидрирования CO₂ с образованием метанола и состоянием активной поверхности. Проведено систематическое исследование электронных свойств биметаллических Cu-Zn частиц, а также их трансформации под воздействием газовой и реакционной среды в зависимости от условий обработки комбинацией методов РФЭС, XAS и DRIFTS, в том числе в режиме operando. Методами РФЭС и XAS было обнаружено, что CuZn сплав формируется в процессе обработки катализатора в H₂, однако в реакционных условиях (CO₂+H₂) сплав быстро трансформируется в Cu⁰-Zn²⁺, что и обеспечивает высокую каталитическую активность данного катализатора с селективностью по метанолу >80 %. Методом operando DRIFTS было установлено, что в процессе гидрирования CO₂ на Cu-Zn/SiO₂ катализаторе образуется интермедиат μ-HCOO*(ZnO_x), который гораздо быстрее гидрируется в метанол по сравнению с μ-HCOO*(Cu), формирующимся на монометаллическом Cu/SiO₂ катализаторе.